Ejerció como director artístico del grupo Quilapayún entre 1966 y 1969, y hasta 1970 actuó como solista en la Peña de los Parra. Sin abandonar el teatro, en 1966 grabó su primer LP como solista, Víctor Jara, editado por la empresa discográfica Arena. Con la empresa filial chilena de Emi-Odeóngrabó el año siguiente Canciones folclóricas de América, junto con Quilapayún.

En 1969, llevó a cabo el montaje de Antígona, de Sófocles, para la Compañía de la Escuela de Teatro de la Universidad Católica. Con la canción «Plegaria a un labrador» ganó el primer premio en el primer festival de la Nueva Canción Chilena, y viajó a Helsinki para participar en un acto mundial en protesta por la Guerra de Vietnam, además de Pongo en tus manos abiertas. A este álbum pertenece el tema «Preguntas por Puerto Montt», inspirado en la Masacre de Pampa Irigoin (Puerto Montt), en la que murieron once personas (incluido un niño), bajo la represión policial del gobierno deEduardo Frei Montalva. En esa canción criticó duramente al ministro de Interior Edmundo Pérez Zújovic, luego asesinado por el grupo extremista Vanguardia Organizada del Pueblo

Ese mismo compromiso lo llevará en 1973 a realizar diferentes actos, participando en la campaña electoral para las elecciones al parlamento a favor de los candidatos de la Unidad Popular y, respondiendo a un llamado de Pablo Neruda, participa dirigiendo y cantando en un ciclo de programas de televisión contra la guerra y el fascismo. Trabaja simultáneamente en la preparación de varios álbumes que no podría grabar, pero graba el álbum Canto por travesura, último de los que realizó.

El golpe de Estado encabezado por el general Augusto Pinochet contra el presidente Salvador Allende, el 11 de septiembre de ese año, lo sorprende en la Universidad Técnica del Estado, y es detenido junto a profesores y alumnos. Lo llevan al Estadio Chile , donde permanece detenido durante 4 días. Según numerosos testimonios, lo torturan durante horas (entre otras torturas le realizaron quemaduras con cigarrillo y simulacros de fusilamiento), le golpean las manos hasta rompérselas con la culata de un revólver y finalmente lo acribillan el día 16 de septiembre junto al director de la Empresa de Ferrocarriles del Estado. El cuerpo es encontrado el día 19 del mismo mes con 44 impacto de bala.

Estando preso escribió su último poema y testimonio Somos cinco mil.

Somos cinco mil

en esta pequeña parte de la ciudad.

Somos cinco mil

¿Cuántos seremos en total

en las ciudades y en todo el país?

Solo aquí

diez mil manos siembran

y hacen andar las fábricas.

¡Cuánta humanidad

con hambre, frío, pánico, dolor,

presión moral, terror y locura!